我院陈义旺/胡笑添教授团队在《Adv. Mater》上发表最新研究成果
Adv. Mater.:钙钛矿胶粒印刷的均流策略(DOI: 10.1002/adma.202405572)
所限于钙钛矿胶粒在前驱体墨水中的热力学不稳定性,钙钛矿胶粒在前驱体墨水中准静态和动态行为对印刷流变学和薄膜均质性的影响需要引起关注。随着时间的推移,钙钛矿胶粒在前驱体墨水中不断地迁移碰撞会导致胶粒尺寸的逐渐失衡。前驱体墨水中不同尺寸的钙钛矿胶粒会对印刷剪切力产生差异响应。换言之,胶粒必须经历从静态到克服流动阻力的过渡,才能最终达到均匀流动。粘滞阻力的增加显著降低了钙钛矿胶粒的流动性能,导致胶粒流动所需的流动时间与作用在其上的剪切力之间的不平衡。同时,当印刷剪切力施加到钙钛矿前驱体墨水上,并诱导胶粒流动时,较小尺寸的胶粒与较大尺寸的胶粒相比,表现出快速克服粘性阻力并进行流动的动力学行为。因此,与较小尺寸的胶粒相比,较大尺寸的胶粒在克服粘滞阻力和诱导流动方面表现出明显的延迟。流动性能的差异最终会导致印刷过程中胶粒在衬底上的不均衡沉积,并影响后续的钙钛矿薄膜结晶均质性以及器件性能。此外,在柔性钙钛矿器件的制备中,由于衬底的不平整性以及印刷工艺的兼容性较差等问题,钙钛矿胶粒在印刷过程中的流变学影响将进一步成为影响器件性能的主导因素之一。因此,钙钛矿胶粒对印刷剪切力的平衡响应是获得均匀沉积柔性钙钛矿薄膜和高性能柔性器件的重要前提。
针对上述问题,南昌大学薄膜能源化学研究院陈义旺教授以及胡笑添教授团队通过利用单硬脂酸甘油(GMS)在钙钛矿前驱体墨水中构筑分子封装结构,以减轻前驱体墨水中的胶粒碰撞,同时均匀化钙钛矿胶粒的尺寸分布,以缓解胶粒在印刷过程中的流动性差异。因此,得益于印刷过程中钙钛矿胶粒的均质沉积,通过印刷工艺制备的大面积柔性钙钛矿器件(1.01 cm2和100 cm2),效率分别为24.45%和15.87%,且具有优异的环境稳定性,在大气环境中保存150天后,初始效率保持在91%。这项工作表明,针对钙钛矿胶粒在前驱体墨水和印刷过程中的动态演化过程进行调控是实现钙钛矿薄膜均匀结晶的关键一步。
[三审三校:邓泽阳 蒋平 袁凯]