我院陈义旺/胡婷教授团队在《Angew. Chem. Int. Ed》上发表最新研究成果

Angew. Chem. Int. Ed.：利用二维晶种界面层调控钙钛矿埋底界面和薄膜内部的电荷传输（DOI: 10.1002/anie.202400708）

基于三维（3D）钙钛矿吸收剂的钙钛矿太阳电池由于其优异的光电性能，目前已经实现高达26.1%的能量转换效率，引起了广泛关注。然而，诸如非辐射复合损失、能级匹配和长期稳定性等问题仍然是严重的挑战。由于钙钛矿薄膜的高密度缺陷以及界面处电荷积累和离子迁移，源自界面处的钙钛矿分解仍然不能避免。其中，钙钛矿的埋底界面在实际应用中通常是直接被光照射的，吸收光子能量引起的不稳定性也是迫切需要解决的问题。因此，钙钛矿的内在稳定性，无论钙钛矿稳定性或界面的稳定性，对钙钛矿太阳能电池的长期稳定性都至关重要。

陈义旺教授/胡婷副教授团队在利用二维钙钛矿增加界面稳定性方面开展了相关工作，通过将疏水性铵盐4-(三氟甲基)苄胺(4TFBZA)引入到不同n值的二维（2D）钙钛矿前驱体溶液中，采用简易的一步旋涂法在钙钛矿中形成准二维结构。由于4TFBZA中存在较多的含氟官能团，在表面能驱动下出现浓度梯度分布，后续钙钛矿结晶过程中自发形成表面梯度二维结构，有效地钝化了陷阱态，抑制了离子扩散（Adv. Mater. 2021, 2101823）。另外，陈义旺教授/胡婷副教授团队通过将二维钙钛矿组分与三维钙钛矿活性层的底部界面和顶部界面的相互作用，构建了一个双界面钙钛矿异质结，从而实现了器件的自发内部封装。界面钙钛矿异质结的形成有效降低了界面的非辐射复合损失和开路电压损失，共轭阳离子之间强的π−π相互作用起到了稳定界面的作用，提升了钙钛矿薄膜的热稳定性（Nano Lett. 2023, 23, 3484-3492）。

基于以上的研究基础，针对界面二维钙钛矿存在的量子阱随机分布造成的电荷传输障碍以及能量损失，陈义旺教授/胡婷副教授团队提出了一种定制相二维（TP-2D）晶体种子层策略构筑纯相界面，借以同时优化钙钛矿埋底界面和钙钛矿薄膜内部的电荷传输动力学。如图1所示，将二维晶体种子溶液和3D钙钛矿前驱体溶液依次旋涂在衬底上，制备TP-2D/3D钙钛矿薄膜。为了进行比较，利用4-（氨基甲基）吡啶（4AMPY）间隔阳离子在埋底界面形成一层异质结界面（N-2D）。晶种策略制备的TP-2D具有单一量子阱宽度，且通过对不同n值的TP-2D界面进行对比，发现n=3的界面层表现出最佳电荷传输和抽取性能。

[三审三校：邓泽阳 蒋平 袁凯]